科研进展

冉靓等-GRL:沙尘气溶胶中铁元素催化有机物光化学降解

发布时间:2026-08-20

    沙尘气溶胶是对流层最主要的冰核来源。冰核对于异质成核——冰云与混合相态云中重要的冰晶生成机制——不可或缺。沙尘气溶胶通过影响云中冰晶的生成影响云微物理特性、云辐射特性和降水过程,从而影响气候系统与大气水循环,还可能触发极端天气过程。

    沙尘气溶胶的大气老化过程可能影响其成核能力和成核机制,例如形成的二次有机物可能覆盖沙尘表面利于冻结的成核点位,从而降低沙尘的凝华成核效率。已有研究发现铁离子能在光照条件下作为催化剂参与有机物的降解反应,而矿物沙尘中普遍含有铁元素,那么沙尘气溶胶中是否存在着光化学降解有机包裹物的反应路径?

    为此,中国科学院大气物理研究所冉靓副研究员与瑞士苏黎世联邦理工学院(ETH Zurich)的研究团队合作,首次基于单粒子悬浮技术探究沙尘气溶胶中铁元素催化有机物光化学降解的机理及路径,探讨其对沙尘气溶胶作为冰核的影响。实验在电动平衡系统(Electrodynamic balance, EDB)中进行,悬浮含有不同矿物沙尘的有机液滴(以柠檬酸作为有机物代表),获取实验中的电压及光谱信息,建立追踪有机物质量变化的定量方法。

    研究发现,在有矿物沙尘的实验中,光照前并未观测到有机物质量变化,而光照后几乎所有实验都观测到有机物明显减少(图1),且超过没有沙尘的空白实验中有机物质量的变化,证实了有机物能够在沙尘存在的条件下发生光化学降解。在不同类型的沙尘实验以及同一类型的多个沙尘实验中,有机物的降解速率存在着差异,且这种差异与液滴中矿物沙尘的含量或者矿物沙尘中铁元素的含量没有相关性。这可能意味着即使某种矿物沙尘中仅有极低含铁量,也足以启动该光化学催化反应。

    进一步通过悬浮前充分溶出矿物沙尘中铁元素的对照组实验,发现仅有铁离子而没有矿物沙尘颗粒存在的条件下,有机物的降解速率低于含有矿物沙尘的实验组。该结果表明,除了铁元素从矿物沙尘溶出成为铁离子催化有机物光化学降解的均质反应路径,同时也存在着铁元素在矿物沙尘表面催化有机物光化学降解的异质反应路径。

    通过估算沙尘气溶胶在大气老化过程中二次有机物沉降于其表面的速率和该反应机理下有机物光化学降解的速率发现,该机制的存在可以显著减小沙尘气溶胶表面二次有机包裹物的厚度,从而影响沙尘作为冰核的能力。

    该研究成果近期发表于《Geophysical Research Letters》,受中国科学院基础与交叉前沿科研先导专项(B类)项目(XDB0760200)等项目资助。

    文章信息:

    Ran, L.*, Krieger, U. K.*, Marcolli, C., Dou, J., Luo, B., and Peter, T., 2026: Iron‐catalyzed photochemical degradation of organics on mineral dust aerosol particles. Geophysical Research Letters, 53, e2026GL122983. https://doi.org/10.1029/2026GL122983.

图1. 含有不同矿物沙尘的单粒子悬浮液滴中有机物的质量变化(实验温度: 15°C,相对湿度:75%)。(a) 归一化的有机物质量(ϕOC(t) ,10分钟平均值)随时间的变化。 当t < 0: 无光照,没有观测到有机物减少(以其中一次实验为例);当t = 0: 开始光照(波长:473 nm),此后开始观测到有机物减少。其中,灰线代表多次空白实验(悬浮液滴不含矿物沙尘)的平均值,灰色误差棒代表一倍标准差。(b) 经过12小时(η12h ,实心柱)和24小时(η24h,空心柱)光照后有机物减少量的百分占比。



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